熱ルミネッセンス線量計

熱ルミネッセンス線量計（TLD）とは

熱ルミネッセンス線量計（Thermoluminescent Dosimeter: TLD）は、放射線被曝量を測定するための小型デバイスです。内部の結晶を加熱した際に発光する現象、すなわち熱ルミネッセンスを利用しています。この発光量を測定することで、被曝した放射線の量を算出することができます。

概要

TLDには様々な種類があり、測定対象となる放射線の種類によって使用する結晶が異なります。例えば、フッ化カルシウムはガンマ線の測定に、フッ化リチウムはガンマ線と中性子線の測定に用いられます。その他、メタホウ酸リチウムなども使用されます。

放射線が結晶に照射されると、結晶を構成する原子の電子が励起され、より高いエネルギー状態へ移動します。これらの電子は、結晶内の不純物（多くの場合マンガン）によって形成されたトラップに一時的に捕捉されます。この状態のまま結晶を加熱すると、電子は元のエネルギー状態に戻ろうとし、その際に特定の波長の光を放出します。この現象が熱ルミネッセンスであり、放出される光の量は、被曝した放射線の量に比例します。

TLDは、一度加熱して電子を解放した後も結晶が元の状態に戻るため、何度でも再利用可能です。また、フィルムバッジのように特別な暗室設備を必要とせず、安価で軽量、衝撃にも強いという利点があります。TLDは、個人の放射線被曝線量測定や、環境モニタリングに広く使用されています。通常、1ヶ月または3ヶ月ごとに回収され、専用のTLD読み取り装置で、その期間に蓄積された線量を読み取ります。

原理

結晶には、不純物や格子欠陥などの理由により、ポテンシャルエネルギーにムラが存在します。自由電子は、このポテンシャルが低い部分、すなわちトラップに捕捉され蓄積されます。放射線が照射されると、結晶原子の電子が励起され、伝導帯へと移動し自由電子となります。これらの自由電子は、ほとんどが直ちに結晶と再結合しますが、一部はトラップに捕獲され、放射線のエネルギーを電気的に蓄えます。

被曝した結晶を加熱または強い光に照射すると、トラップされていた電子が十分なエネルギーを得て解放され、格子内のイオンと再結合します。この再結合の際に、特定の周波数の光子が放出されます。放出される光の量は、トラップされた電子の量、すなわち累積された被曝線量に比例します。

測定の理論とグロー曲線

TLDを用いた測定では、線量計の素子を一定の昇温速度で加熱し、その際の素子温度と熱ルミネッセンス発光強度を測定します。発光強度を縦軸に、加熱温度を横軸にしたグラフをグロー曲線と呼びます。グロー曲線は、素子の特性や適切な加熱温度を知る上で重要な役割を果たします。

1945年、ランドールらによって提唱されたグロー曲線の理論的な解釈では、温度Tで電子捕獲中心から電子が解放される確率pは以下の式で表されます。


p = s × exp(-E/kT)


ここで、sは頻度因子、Eは活性化エネルギー、kはボルツマン定数、Tは素子の温度です。

この式におけるexp(-E/kT)はボルツマン因子と呼ばれ、活性化エネルギーの障壁を越えられる電子の割合を示します。

また、熱ルミネッセンス線量計に捕獲されている電子の総数をnとすると、温度Tにおいて単位時間あたりに解放される電子の数は以下のように表されます。


dn/dt = -ns × exp(-E/kT)


この式は、捕獲された電子が熱的に励起されて解放される過程において、解放された電子が再び捕獲されないという前提に基づいています。

ランドール・ウィルキンスモデルによれば、捕獲された電子と正孔は全て再結合によって発光すると仮定すると、温度Tにおける発光量Iは、解放される電子数に比例し、以下の式で表されます。


I(T) = A × (-dn/dt) = Ans × exp(-E/kT)


ここで、Aは定数です。

また、一定の速度で温度が上昇する場合（T = T0 + βt）、グロー曲線の理論式は積分によって導出されます。その結果、発光量I(T)は以下のようになります。


I(T) = An0s exp(-E/kT)exp[-(s/β)∫exp(-E/kT)dT]


これらの式を用いて、グロー曲線の形状を解析し、線量計の特性を評価することができます。

年代測定への応用

熱ルミネッセンスは、放射線被曝量の測定だけでなく、土器や岩石などの年代測定にも応用されています。これらの物質に含まれる鉱物結晶が、過去に受けた放射線の蓄積量を測定することにより、その物質が最後に熱や光にさらされてから経過した時間を推定できます。土器の年代測定には、石英や長石が利用されます。

トラップの深さによって、電子を蓄えておくことができる時間が異なります。熱ルミネッセンス年代測定では、数十万年にも及ぶ長寿命のトラップが利用されます。低い温度では、浅いトラップに捕らえられた電子が解放され発光しますが、高温になるにつれて、深いトラップに捕らえられた電子も解放されます。石英では、330℃以上で数十万年に対応するトラップが解放され、通常330℃から400℃での発光強度が評価されます。

トラップの密度は未知数であるため、測定中に放出される光の量と被曝した線量を関連付けるためには、キャリブレーションが必要です。また、年代を決定するためには、1年あたりに試料が受ける線量も推定する必要があります。

年代測定では、トラップされた電子を一掃する「起点」となる出来事が前提となります。土器の場合、少なくとも500℃以上に加熱されると電子が初期化されるため、焼成時を「起点」として製造年代を推定できます。岩石の測定では熱にさらされること、土砂の測定では太陽光にさらされることを起点と仮定します。

年間被曝線量を推定する方法としては、試料中のウラン、トリウム、カリウムの量を測定する方法が一般的です。さらに、試料が置かれていた場所のガンマ線量を測定し、宇宙線量も加味します。こうして得られた年間線量で、測定された試料の蓄積線量を割ることで、起点からの経過時間を計算できます。

熱ルミネッセンス年代測定法は、放射性炭素年代測定法が利用できない土器などに利用される他、河川の堆積状況の解明や、食品照射の検査にも応用されています。

主な熱蛍光体

TLDで使用される主な熱蛍光体には、以下のようなものがあります。

フッ化カルシウム（CaF2）：ガンマ線測定に使用
フッ化リチウム（LiF）：ガンマ線、中性子線測定に使用
メタホウ酸リチウム（LiBO2）：ガンマ線測定に使用

参考資料

市川米太「土器の年代をはかる-熱ルミネッセンス法」,馬渕久夫・富永健(編)『考古学のための化学10章』所収,東京大学出版会,1981年
* 平賀章三, 市川米太, 「熱ルミネッセンス法（石英粗粒子法）による火山灰の年代測定 ―日本地質学会第93年会シンポジウム『100万年前より新しい試料の地質年代測定』ブラインドテスト用パミスタフを試料として―」『地質学論集』 29巻 1988年 p.207-216, 日本地質学会

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