1960年代に入ると、オガーマンはジャズ分野での活動に加え、ポップス界でも次々とヒット作のアレンジを手がけるようになります。1961年にはソロモン・バークの「Cry to Me」を、1963年以降にはレスリー・ゴーアの「涙のバースデイ・パーティ」「涙のジュディ」「She's a Fool」「Maybe I Know」といった全米ヒット曲のアレンジを担当しました。また、ビル・エヴァンス・トリオとシンフォニー・オーケストラが共演した1966年のアルバムでは、オーケストラ編曲と指揮を務めるなど、クラシックとジャズの融合を早くから試みています。クリード・テイラーとは、ヴァーヴからテイラーが設立したCTIレコードに至るまで、長年にわたり協力関係を続けました。
彼の功績は、音楽業界最高の栄誉であるグラミー賞によっても称えられています。1979年にはジョージ・ベンソンのアルバム『ブリージン』でのアレンジメントで、また2010年にはダイアナ・クラールのアルバム『Quiet Nights』でのアレンジメントで、それぞれ最優秀アレンジ賞を受賞しました。特にダイアナ・クラールとは、『The Look of Love』(2001年)とそのDVD『Live in Paris』でも編曲と指揮で共演しています。
クラウス・オガーマンの特筆すべきリーダーアルバムや作曲作品には、1977年の『Gate of Dreams』、バレエ音楽『Some Times』、そしてマイケル・ブレッカーとの共演による『Cityscape』や『Claus Ogerman Featuring Michael Brecker』などがあります。これらの作品では、ジャズの楽器編成やリズムセクションとオーケストラを見事に組み合わせ、彼自身の作曲による独創的な世界を展開しています。
彼のキャリアにおいて、アントニオ・カルロス・ジョビンとの仕事は特に重要です。1967年のフランク・シナトラとの共演盤『Francis Albert Sinatra & Antonio Carlos Jobim』での編曲・指揮をはじめ、ジョビンの主要アルバムである『The Composer of Desafinado Plays』『A Certain Mr. Jobim』『Wave』『Jobim』『Urubu』『Terra Brasilis』などに、編曲家、指揮者、あるいはピアニストとして深く関わりました。さらに、『Jobim』と『Urubu』ではプロデューサーとしてもその手腕を発揮し、ブラジル音楽とジャズ、ポピュラー音楽を繋ぐ上で極めて大きな役割を果たしました。